当前产生极紫外光的主流方式是使用高能组合脉冲激光作用锡靶产生等离子体辐射，比单脉冲激光等离子体具有更高的效率［7-9］，成为了人们研究的重点，例如：吉林大学相关团队，利用以CO2激光器为预脉冲激光，Nd： YAG激光器为主脉冲激光的双脉冲组合模式［10］，对双脉冲激光组合中等离子体电子密度及电子温度随时间变化过程进行研究，指出通过改变预脉冲参数，可以得到最大的等离子体辐射强度；都柏林大学研究小组［11］利用Nd： YAG激光和CO2激光辐照楔形锡靶来控制优化极紫外辐射。日本大阪大学研究小组［12］利用双脉冲组合激光对锡靶进行辐照，探究了EUV转换效率和预主脉冲之间的延迟时间的依赖关系，以及不同预脉冲强度下液滴及预等离子体的空间分布状态。随着激光驱动技术的不断发展，近些年以光纤激光作为驱动模块的工业光刻技术展现出了巨大的潜力。相较于CO2激光器，脉冲光纤激光具有许多优点，如大脉冲能量、高峰值功率、高重频、窄脉宽、轻小型、低功耗等，使其更适合作为光源应用于极紫外光刻光源项目中。此外，高功率光纤激光器还具有更小的体积、更高的能量转换效率、更低的耗电量、更高的稳定性以及更好的光束质量等优势。与目前市面上普遍流行的高功率CO2激光器相比，高功率光纤激光器在光束质量、光电效应、维护性以及造价和体积等各个方面都更为优越。值得一提的是，早在十几年前，光纤激光器作为驱动的技术方案就已经被验证可行性［13-15］。虽然当时的光纤激光器技术尚未成熟只能获取几万瓦的驱动光源，但是随着科技发展进步，目前连续全光纤激光器的输出功率已经达到500 kW、近衍射极限的输出功率已经达到20~30 kW［16］，而且光纤激光技术仍在飞速发展，光纤激光驱动极紫外光刻光源具有巨大的应用前景。
本文主要采用了美国阿尔贡国家实验室研发的流体程序FLASH代码，数值仿真模拟不同参数双脉冲激光驱动的液滴锡靶等离子体时空演化物理过程［17］，探索获取高?EUV辐射转换效率的激光与靶材参数，提出全新的解决方案与技术路线以满足不断提高的极紫外光刻光源的功率技术指标。
1 理论模型
本文运用的FLASH代码早期主要用于天体等离子体物理学模拟，该代码可对许多高能等离子体物理进行仿真模拟计算，其主要研究方向为解决超新星与新星表面核反应发光问题。新版本的FLASH代码还具备模拟激光驱动的高能量密度物理实验的功能［18］。准确建模和全面理解激光辐照靶材激发等离子体的物理过程应考虑激光的时空能量沉积、靶材对激光的吸收和反射、靶材的流体动力学演化过程、等离子体对激光的吸收等细节，一般模型遵循等离子体运动动力学的守恒定律：质量，动量，能量守恒。
[?q?t+??Fq=0] （1）
其中[q]为热流密度，[Fq]为该参数的通量。在实验中将等离子体作为一种连续的、可压缩的介质时，扩展式（1），得：
[?ρ?t+??(ρυ)=0] （2）
[??t(ρυ)+??(ρυυ)+??Ptot=0] （3）
[??t(ρEtot)+??[(ρEtot+Ptot)υ]=Qlas-??Φq]
（4）
式（2）-式（4）分别为连续方程、动量方程以及能量方程。ρ为等离子体密度参数，[υ]为等离子体速度矢量，Ptot为离子、电子、辐射压力值和（Ptot=Pele+Pion+Prad），Etot是总比能，其中包括电子、离子和辐射场的比内能以及比动能（Etot=eele+eion+etrad+1/2[υ?υ]）。[Φq]是假设具有辐射和电子导电率分量的总热通量。Qlas为激光辐照靶材所释放的总能量。
FLASH程序拥有许多模块（流体动力学模块、热交换模块、隐性电子传导模块以及能量沉积模块等），如表1所示，用来满足激光驱动的高能密度物理实验数值模拟的条件。采用FLASH程序对脉冲激光辐照锡靶产生等离子体膨胀过程进行模拟计算时，模块运用包括了流体动力学模块、等离子体状态方程、辐射不透明度模块、隐性电子传导模块和激光光线追踪模块。其中状态方程和不透明度模块旨在构建一个三温系统，该系统能够模拟具有独立的离子、电子和辐射温度的等离子体，因此FLASH程序在模拟光纤激光激发等离子体的过程中不仅能计算出等离子体流体中电子之间的能量传导、离子与电子之间的能量转移，还可通过光子能量多群辐射能量密度算法来模拟其发射、吸收和扩散过程。FLASH程序中运用到的自适应网格技术的基本数据结构是以逻辑笛卡尔方式排列的单元块，如图1所示，远离辐照中心的自适应网格明显大于靠近辐照点的自适应网格，自适应网格更细致的地方等离子体质量密度大，自适应网格更粗略的地方等离子体质量密度小。
表1 FLASH程序模块功能简介
Tab. 1 Brief introduction of flash program module
[FLASH程序区
块名 区块功能 Hydro 求解一、二或三维空间中可压缩流欧拉方程组 Eos 求解FLASH程序下相关粒子状态
方程问题 HeatExchange 求解不同离子、电子、辐射之间的
耦合问题 RadTrans 求解辐射传输问题 Conductivity 求解Hydro PPM、MHD使用的导热系数 EnergyDeposition 求解程序中等离子体能量沉积问题 ]
<G:\武汉工程大学\2023\第4期\陈柳安-1.tif>[高密度区][低密度区][激光入射方向][靶材][0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10
Z / cm][0.10
0.05
0
-0.05
-0.10][R / cm]
图1 双脉冲激光液滴锡靶等离子体数值模拟自适应网格
Fig. 1 Adaptive grid for numerical simulation of
double-pulse laser produced tin droplet target plasmas
2 数值模拟
2.1 数值模拟模型设置
本文为研究预脉冲系统对激发等离子体相关参数的影响，实验设置为预脉冲激光束首先烧蚀靶材目标，产生在充满氦气的腔室中快速膨胀的预等离子体。在指定的脉冲时间间隔后，第二束主脉冲激光作用于前等离子体。主脉冲的大部分能量穿过预等离子体，到达目标表面，再次进行烧蚀，从而形成双脉冲等离子体。通过改变预脉冲、主脉冲相关参数，研究双脉冲系统对激光辐射等离子体相关参数的影响。靶材的设置初始状态如图2所示，靶材的材料设置为锡，初始温度为500 K，密度为7.28 g/cm3，半径设定为50 μm的球形液滴靶，靶材的中心位于坐标原点，靶材所处的边界被设置为理想边界，以保证坐标保持不变，激光入射的方向设置为自由边界，等离子体吸收能量后朝激光入射方向膨胀，另外靶材的外部环境为压强660 Pa的氦气环境，以减少靶材碎屑的影响。
<G:\武汉工程大学\2023\第4期\陈柳安-2.tif>[0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2
时间 / ×10-8ns][2.0
1.8
1.6
1.4
1.2][脉冲激光功率密度
（×1011 W/cm2）][R][锡靶][b][a][入射激光][Z][0]图2 （a）液滴锡靶初始状态示意图；
（b）激光脉冲功率密度时间分布
Fig. 2 （a）Schematic diagram of initial state of tin droplet target； （b） Temporal distribution of laser pulse
power densities
2.2 双脉冲激光波长组合对等离子体参数的影响
由于1.06 μm波长的光纤激光是CO2激光波长的1/10， CO2激光等离子体的临界密度比光纤激光等离子体临界密度低?100?倍，由于等离子体密度及辐射不透明度低等原因，单脉沖的CO2激光?EUV?转换效率较短波长激光要高［19］。但有实验研究表明，采用预脉冲激光技术可以大幅度提高13.5 nm的极紫外辐射转换效率，可见激光等离子体光源的?EUV?辐射转换效率是可以通过预脉冲激光的时域、空域的灵活变换而获得大幅度提升的［20-21］。为探究不同脉冲激光组合下对等离子体参数的影响，选用CO2激光和光纤激光两两组合为：CO2-CO2激光模式、CO2-光纤激光模式、光纤-光纤激光模式。针对激光参数的设定，预脉冲激光总能量为W=25 mJ，激光峰值功率密度P=7×1010 W/cm2；主脉冲激光总能量为W=50 mJ，激光峰值功率密度P=1.4×1011 W/cm2；脉冲激光延时时间为50 ns，激光脉冲波形示意图如图2（b）所示为高斯型。
图3（a）显示了在不同泵浦激光组合下，内部高温高密度区域等离子体平均电子温度随时间变化的示意图。在等离子体产生的初始阶段，CO2-CO2组合激光模式下，预脉冲等离子体电子温度迅速上升到约75 eV，随后迅速下降至20~10 eV区间，待主脉冲激光再次辐照靶材，等离子体电子温度迅速攀升至95 eV。图3（b）中单次CO2激光辐照，脉冲激光能量为50 mJ时，等离子体电子温度峰值约为110 eV。由于组合脉冲激光能量的叠加，主脉冲激光辐射靶材等离子体电子温度高于预脉冲激光等离子体电子温度；同时相比单脉冲激光辐照靶材，组合脉冲激光系统中主脉冲激光等离子体电子温度却小于单次脉冲激光等离子体电子温度，将组合脉冲激光及单脉冲激光峰值时刻下电子密度的空间分布状态数据提取出来绘制图4可看出：组合脉冲激光等离子体在预脉冲结束后已经膨胀相当一部分，等离子体电子密度变小，且有出现排空现象［22］，此时等离子体间粒子的碰撞程度相对较弱，等离子体的温度会随之减小。
为了更清晰地分析组合脉冲激光辐照靶材电子温度的空间分布，绘制不同波长组合脉冲激光二维等离子体电子温度在主脉冲峰值时刻的空间分布图，如图5所示。由图5（a）可看出CO2激光自身特性，其激光能量主要沉积在等离子体膨胀的外围，无法蚀刻靶材从而产生更多的粒子发生碰撞；同时为研究脉冲激光延迟实验，随脉冲延迟时间的增加，预等离子体团簇体积更大，等离子体间粒子的碰撞程度更弱，而CO2-光纤激光等离子体的温度会更加接近最优化极紫外辐射的温度，因而在激光延时部分将针对CO2-光纤激光模式进行进一步研究。
2.3 双脉冲激光延时对等离子体参数的影响
主脉冲的延时辐照在双脉系统中起着重要的作用，主脉冲何时辐照决定着主脉冲与预等离子体以何种状态相互作用，进而影响靶材的蚀刻情况和等离子体膨胀过程。为研究主脉冲延迟对等离子体参数的影响，将CO2脉冲激光器作为预脉冲激光，旨在将目标靶材辐照产生形变、稳定主脉冲辐照环境、以及为等离子体膨胀提供更高的环境温度。在预脉冲辐照靶材产生预等离子体后，光纤激光作为主脉冲激光先后作用于预等离子体和目标靶材上。CO2脉冲激光参数设置为激光总能量为WCO2=25 mJ，激光峰值功率PCO2=7×109 W/cm2，脉冲激光波长为λ=10.6 μm，脉冲脉宽为5 ns。对于光纤脉冲激光参数设置为：激光总能量为Wfiber=50 mJ，激光峰值功率Pfiber=1.4×1011 W/cm2，脉冲激光波长为λ=1 064 nm，脉冲脉宽为5 ns。本文在脉冲时间间隔（Δt ）的选择上选用了20、30、40、50 ns一系列时间间隔。
图6为通过FLASH模拟获得的共线双脉冲激光辐照靶材，时间间隔为（a）20 ns、（b）30 ns、（c）40 ns和（d）50 ns的锡等离子体膨胀的电子密度时空分布示意图。左下方的插图说明了双脉冲时间间隔测量的时间序列。等离子体膨胀的时间记录在每一列图像的上面。箭头表示激光束的入射方向。颜色条（右侧）为测量到的等离子体电子密度的强度，并对每幅图像进行归一化处理。如图6（a）所示，0~15 ns内，预等离子体沿脉冲激光入射方向膨胀，整体上随着时间的增加而增加。在25 ns时，主脉冲激光辐照靶材，入射方向上等离子体迅速膨胀形成一个尖状凸起；随后在该方向上更快膨胀，形成一个长椭球形轮廓。在膨胀过程中，等离子体的核心区域逐渐远离靶材表面。对比图6（b）的35~55 ns和图6（c）45~65 ns电子密度分布，随脉冲时间的增加，主脉冲激光辐照靶材期间，图6（c）椭球形等离子体内部低电子密度区域明显减少，整体等离子体电子密度分更均匀，且横向等离子体半径明显小于短脉冲延迟时间横向等离子体半径。
在延迟时间间隔Δt =50 ns，长时段的脉冲延迟时间使得等离子体电子密度时空分布有明显的差异。在预脉冲激光辐照靶材后，预等离子体迅速向外膨胀，50 ns延迟时间后，主脉冲激光入射靶材，在穿过预等离子体团簇时，部分主脉冲激光能量会沉积在预等离子体团簇里面，在此期间主脉冲激光能量会加热预等离子体并与之相互作用，包裹在预等离子体团簇中的靶材碎屑被进一步电离、气化。同时主脉冲激光产生的等离子体在预脉冲产生的等离子体环境中迅速膨胀，膨胀过程中，主脉冲等离子体压缩周围的预等离子体形成压缩层。在65 ns时间点可以观察到，压缩层呈现出特殊的轮廓，且随着脉冲延迟时间的增加，其径向维度逐渐变窄。预等离子体压缩层继续膨胀，与周围的等离子体合并。该区域整体等离子体电子密度在1019 cm-3范围附近（为临界电子密度）。
2.4 等离子体羽辉膨胀速度
等离子体运动状态受脉冲激光影响，其中图6（b）等离子体羽辉膨胀速度随脉冲激光能量的注入（36 ns），迅速增加，等离子体迅速膨胀。当脉冲激光停止入射（55 ns），等离子体从脉冲激光能量维持的等温环境中退出，由等温膨胀转入至绝热膨胀，等离子体中粒子碰撞渐趋于平衡，等离子体膨胀也趋于稳定。图7为二维平面上，脉冲时间间隔30 ns，等离子体等温膨胀和绝热膨胀的电子密度及羽辉体膨胀速度矢量示意图，在羽辉体膨胀速度矢量图中箭头的大小代表羽辉体速度的大小。图7（b）可看出，等温膨胀时等离子体羽辉膨胀方向由靶心向激光入射方向呈心型均匀扩散，激光入射30°角方向，电子密度在1017~1019 cm-3范围内的等离子体羽辉膨胀速度最大，且等离子体边界处羽辉膨胀速度大于内层羽辉膨胀速度，沿激光入射方向处的速度高于两侧，在激光光斑覆盖的区域速度最高，速度分布与Gambino 等［23］实验测得的情况一致。在绝热膨胀时如图7（d），激光入射方向的等离子体羽辉膨胀速度与竖直方向等离子体羽辉膨胀速度差值逐渐变小，等离子体羽辉膨胀渐趋于稳定。
图8选取靶材中心处横向法线方向等离子体羽辉膨胀速度进行分析，双脉冲等离子体羽辉膨胀速度在第一束脉冲（12 ns以后）结束后略有增加后逐渐减小，待主脉冲激光辐照靶材，等离子体羽辉膨胀速度迅速增加随后稳定一段时间。同时可观察到随着主脉冲延迟时间的延长，等离子体羽辉膨胀速度稳定时段在逐渐变长。为探究主脉冲激光总能量Wfiber 的改变对等离子体羽辉膨胀速度稳定数值的影响，设置主脉冲激光总能量为50、75、100 mJ，脉冲激光时间延迟为40 ns。
本文将3组不同主脉冲激光能量，0~80 ns时等离子体羽辉膨胀速度数据提取出来进行分析（图9），在主脉冲激光入射靶材（40 ns）后，等离子体羽辉膨胀速度随时间的增加而增加，在达到一定峰值后稳定一段时间，最后骤然下降。主脉冲激光总能量Wfiber =50 mJ时，主脉冲激光辐照等离子体时等离子体等温膨胀，等离子体羽辉膨胀速度峰值在9.5×106 cm/s左右，脉冲激光停止辐照后，等离子体羽辉膨胀速度稳定4[~]5 ns后，由等温膨胀转变为绝热膨胀，在55 ns左右迅速下降，整个过程持续15 ns。主脉冲激光总能量Wfiber为75、100 mJ，等离子体羽辉膨胀速度随时间演化曲线大致相同，曲线峰值分别为1.1×107、1.2×107 cm/s左右。等温膨胀时等离子体羽辉膨胀速度随主脉冲激光能量的增加而变大，在此基础上我们可以通过改变主脉冲辐照等离子体激光能量，从而控制等离子体羽辉膨胀速度。
<G:\武汉工程大学\2023\第4期\陈柳安-8.tif>[0 10 20 30 40 50 60 70 80
时间 / ns][1.8×107
1.6×107
1.4×107
1.2×107
1.0×107
8.0×106
6.0×106
4.0×106
2.0×106
][等离子体羽辉膨胀速度 / （cm/s）][Δt=20 ns
Δt=30 ns
Δt=40 ns
Δt=50 ns]
图8 双脉冲延迟激光辐照液滴锡靶等离子体羽辉膨胀速度时间演化图
Fig. 8 Time evolution of plume expansion velocities of
plasma generated by double-pulse delayed laser irradiation of tin droplet target
[1.8×107
1.6×107
1.4×107
1.2×107
1.0×107
8.0×106
6.0×106
4.0×106
][等离子体羽辉膨胀速度 / （cm/s）]<G:\武汉工程大学\2023\第4期\陈柳安-9.tif>[0 10 20 30 40 50 60 70 80
时间 / ns][Wfiber=50 mJ
Wfiber=75 mJ
Wfiber=100 mJ]
图9 主脉冲激光总能量分别为50、75、100 mJ时，最大等离子体羽辉膨胀速度时间演化图
Fig. 9 Time evolution of maximum plasma plume
expansion velocities at total laser energy of 50，
75 and 100 mJ of master pulse
3 结 论
运用FLASH程序，利用长波长脉冲激光器以及光纤激光器作为驱动光源对共线双脉冲延迟脉冲激光辐照锡靶材的演化过程进行了二维的数值模拟。主要对演化过程中靶材的电子密度以及相应的等离子体羽辉膨胀速度进行分析，针对不同波长组合以及不同延时情形下脉冲激光辐照靶材的等离子体的演化过程，分析演化过程中等离子体相关参数得出结论：不同波长组合的双脉冲激光等离子体的峰值电子温度有较大差异，CO2-光纤激光模式锡等离子体具有更加合适的EUV辐射温度，具有获得较高极紫外辐射转换效率的潜力。通过改变CO2-光纤激光模式的延时发现，随延迟时间间隔的增加，等离子体的峰值电子密度逐渐减少，渐趋于临界电子密度，等离子体冕区的电子温度整体呈下降趋势，且由等温膨胀转换为绝热膨胀的时间间隔增加。如果固定双脉冲的时间延时间隔，越大的主脉冲激光能量对应的等离子体羽辉膨胀速度越高，等离子体温度也越高。