随着航空航天、高端装备制造、新能源等领域的飞速发展，对结构材料在极端工况（如高温、高压、强腐蚀、高磨损）下的性能提出了近乎苛刻的要求[1]。非氧化物陶瓷因具有高熔点、高硬度、抗氧化以及优异的耐磨性与耐腐蚀性等特性[2-3]，具有良好的应用前景。其中，氮化硅（silicon nitride，Si3N4）和碳化硅（silicon carbide，SiC）是两种常见的非氧化物结构陶瓷。Si3N4以其优异的断裂韧性、良好的抗热震性能以及较高的强度为显著特征[4-6]，然而当温度超过1 200 ℃后，其高温强度会因玻璃晶界相的软化而显著减弱。SiC具有优异的高温强度、良好的抗氧化性及热导率[7-9]，但其脆性高，断裂韧性偏低，对缺陷极为敏感。

为了突破单一材料的性能瓶颈，实现优势互补，制备Si3N4/SiC复合陶瓷已成为高性能陶瓷研究领域的重要方向。现有研究表明，Si3N4/SiC复合陶瓷能够通过SiC的高模量和高温稳定性强化基体，依靠细晶强化、裂纹偏转、桥联和钉扎等增韧机制[10]，提升复合材料的常温和高温力学性能，尤其是断裂韧性和抗蠕变性能[11-12]。多孔Si3N4/SiC复合陶瓷作为Si3N4/SiC复合陶瓷中的一个重要分支，同时兼具Si3N4的高韧性与SiC的高硬度、耐高温特性，其独特的多孔结构赋予材料轻质、透气、隔热等功能，在高温烟气过滤、工业炉体隔热保温、催化反应载体等领域展现出巨大的应用潜力[13-14]。特别是在陶瓷膜行业，非氧化物陶瓷膜尽管成本较高，但凭借远超氧化物陶瓷膜的高孔隙率、高水通量、耐腐蚀性、抗氧化性和高温力学性能，在化工分离等领域受到广泛的关注[15]。多孔陶瓷的核心性能由孔隙特征（孔隙率、孔径分布、孔隙类型）与本体性能协同决定，目标应用领域对材料提出了明确的性能指标：高温过滤场景要求孔隙率≥50%、透气率优良且抗弯强度≥15 MPa，隔热保温场景需满足耐温≥1 800 ℃、导热系数低的特性[16]。

近年来，围绕Si3N4/SiC复合陶瓷的研究取得了显著进展，主要集中在微观结构调控（如SiC纳米线、晶须、颗粒等多形态增强相的引入）、烧结新工艺的开发（如放电等离子烧结、热等静压等）以及性能优化机制等方面。解玉鹏等[17]通过热压烧结制备了Si3N4/SiC复合陶瓷，重点分析了烧结温度和压力参数对复合材料的力学性能和微观结构的影响。研究发现，在1 400 ℃、25 MPa的烧结条件下，该复合材料的抗弯强度最高（66.7 MPa），体积密度为2.2 g/cm3。左城铭[18]在确定Si3N4常压烧结的最佳烧结条件后，进一步研究了添加纳米SiC的质量分数对复合陶瓷力学性能的影响，结果表明：在SiC的质量分数达到10%时，复合陶瓷的力学性能最佳；SiC质量分数低于10%时，其在晶粒间隙处钉扎晶粒，填充晶粒间隙，抑制其过分长大；SiC质量分数超过10%后，则会促使晶粒团聚，导致力学性能变差。Hu等[19]以Si和SiC为原料，以Y2O3为烧结助剂，以ZrO2为氮化催化剂，制备了Si3N4/SiC多孔陶瓷。结果表明，添加ZrO2质量分数5%的多孔Si3N4/SiC陶瓷可实现完全氮化且具备优良的力学性能。ZrO2和ZrN的协同作用能抑制微区硅的熔化行为，从而有效促进氮化反应的充分进行。

现有的关于Si3N4/SiC复合陶瓷的研究多集中于致密复合陶瓷的制备和力学性能提升，对于低密度多孔复合陶瓷的研究资料较少。本文通过常压烧结的方式制备了低密度的多孔Si3N4/SiC复合陶瓷，研究了烧结温度对复合陶瓷物相组成、微观结构、体积密度、孔隙率以及力学性能的影响，为多孔复合陶瓷结构设计和力学性能增强提供了数据支撑。

1 实验部分

1.1 原料与仪器

原料与试剂：SiC粉（D50=100.0 nm）、Si3N4粉（D50=1.0 μm）、Y2O3（D50=0.1 μm）、B4C（D50=0.5 μm）、无水乙醇。

实验仪器：分析天平、行星式球磨机、卧式石墨化炉。

1.2 Si3N4/SiC复合陶瓷样品的制备

称量SiC粉7 g、Si3N4粉3 g，Y2O3和B4C各0.2 g作为烧结助剂后装入球磨罐，加入30 mL无水乙醇，以玛瑙球为研磨介质，在250 r/min的转速下球磨混合2 h。球磨好的混合浆料烘干后经研磨过180 μm孔径筛，然后干压成型制作30 mm×5 mm×5 mm的条形生坯。将生坯置于氮气气氛下烧结，烧结温度为1750、1 800、1 850、1 900 ℃，保温时间1 h，自然冷却后得到Si3N4/SiC复合陶瓷样品。

1.3 测试与表征

采用XRD-6100型X射线衍射（X-ray diffraction，XRD）仪表征样品的物相，X射线波长为0.154 18 nm，工作电压为40 kV，工作电流为40 mA，扫描速度为6 （°）/min，扫描范围为20°~80°；采用阿基米德排水法测量样品的体积密度和孔隙率；使用日本日立SU3500扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM）对断面微观结构进行观察；用三点弯曲法测量样品的抗弯强度。

2 结果与讨论

2.1 烧结温度对样品物相的影响

不同烧结温度下Si3N4/SiC复合陶瓷样品的XRD图如图1所示。在1 750 ℃和1 800 ℃下烧结的样品的XRD衍射峰与6H-SiC一致，未检测出Si3N4的衍射峰。此时烧结温度较低，未达到SiC烧结通常需要的温度（>2 000 ℃），但由于SiC粉的粒径为100 nm，具有较高的表面能，在B4C的作用下获得了足够的烧结驱动力，晶粒出现生长行为，粒径增大。1 750 ℃和1 800 ℃烧结温度较低，Y2O3作为烧结助剂的促进作用不明显，因此粒径较大的Si3N4粉大部分直接分解，无法有效烧结，在XRD图谱中观察不到衍射峰。当温度升高至1 850 ℃时，XRD图谱中出现β-Si3N4的特征衍射峰，这是由于温度升高过程中，Y2O3形成的玻璃相包覆于Si3N4颗粒表面，既实现了对Si3N4的保护作用，又推动了复合陶瓷的烧结致密化和晶型转变过程[17]，Si3N4开始烧结并发生了晶型转变，因此有少量β-Si3N4相。而在1 900 ℃时，烧结温度过高导致Si3N4大量分解，β-Si3N4的衍射峰减弱。

<G:\武汉工程大学\2026\第1期\易梦环-1.tif>[20 30 40 50 60 70 80

2θ / （°）][相对强度][1 750 ℃][1 800 ℃][1 850 ℃][1 900 ℃][β-Si3N4][6H-SiC]

图1 不同烧结温度下的Si3N4/SiC复合陶瓷的XRD图

Fig. 1 XRD patterns of Si3N4/SiC composite ceramics at

different sintering temperatures

2.2 烧结温度对样品体积密度和孔隙率的影响

复合陶瓷的体积密度和孔隙率随烧结温度的变化如图2所示。可知在1 750 ℃和1 800 ℃下烧结的样品体积密度变化较小，此时Si3N4/SiC复合陶瓷样品因未能实现有效烧结，故无法产生致密化收缩。烧结温度升高至1 850 ℃时，样品体积密度明显增加，达到1.65 g/cm3。结合XRD图谱可知，Si3N4在1 850 ℃开始烧结并发生了晶型转变，Si3N4在氮气气氛下能够促进气相传质，使样品收缩并提升体积密度，在此过程中Si3N4转变为β相。烧结温度升高至1 900 ℃时，温度过高导致Si3N4大量分解，样品失重过多导致孔隙率增加，样品的体积密度大幅下降，这一变化与XRD图相符。

<G:\武汉工程大学\2026\第1期\易梦环-2.tif>[1 700 1 750 1 800 1 850 1 900 1 950

烧结温度 / ℃][1.8

1.6

1.4

1.2

1.0

0.8][体积密度 / （g·cm-3）][65

60

55

50

45

40

35

30][孔隙率 / %][密度

孔隙率]

图2 不同烧结温度下Si3N4/SiC复合陶瓷的体积密度与

孔隙率

Fig. 2 Bulk density and porosity of Si3N4/SiC composite

ceramics at different sintering temperatures

2.3 烧结温度对样品微观结构的影响

不同烧结温度下的样品断面的微观形貌如图3所示。图3（a，b）是1 750 ℃和1 800 ℃下烧结的样品断面SEM图，可以观察到2个样品的晶粒边缘光滑，呈圆形或椭圆形，粒径普遍小于1 μm，晶粒间存在大量孔隙，晶粒连接不紧密。烧结温度提升至1 850 ℃时，图3（c）中断面晶粒为等轴状晶粒，晶粒间烧结颈增大，晶粒与晶粒结合良好，孔隙减少，这说明β-Si3N4开始形成并与SiC紧密结合，此时仍然有大量亚微米晶粒存在。当烧结温度达到1 900 ℃时晶粒粒径明显增加，小于1 μm的晶粒明显减少，粒径较小的等轴晶粒消失，出现了极少量大尺寸的六棱柱状β-Si3N4晶粒。

为了进一步探究Si3N4/SiC复合陶瓷粒径在不同烧结温度下的变化情况，对不同烧结温度下的样品进行粒径分布及平均粒径测算，结果如图4所示。烧结温度为1 750 ℃时，可以观察到复合陶瓷的粒径集中分布在0.4~0.6 μm区间内，此时的粒径普遍较小，平均粒径为0.52 μm。烧结温度为1 800 ℃时，粒径主要分布在0.6~1.2 μm区间内，大粒径的陶瓷晶粒数量增多，平均粒径增大至0.99 μm。烧结温度上升到1 850 ℃时，粒径主要集中在0.5~1.0 μm区间内，平均粒径为0.78 μm，粒径分布集中且均匀。烧结温度到达1 900 ℃时，粒径集中分布在0.5~1.5 μm之间，平均粒径增大至1.12 μm，出现了一些较大的晶粒。

2.4 烧结温度对样品抗弯强度的影响

不同温度下烧结的样品抗弯强度变化如图5所示。复合陶瓷的抗弯强度在1 750 ℃和1 800 ℃时变化不明显，因为此时样品未能有效烧结，孔隙率和烧结颈面积没有明显变化。烧结温度提升至1 850 ℃时抗弯强度明显提升，达到22.99 MPa。这一变化与孔隙率的降低（对应密度提升、烧结颈面积增大）直接相关，同时β-Si3N4与SiC晶粒形成的交织结构也对力学性能起到了协同支撑作用。烧结温度进一步提升至1 900 ℃时，样品抗弯强度出现明显下降。值得注意的是，虽然1 900 ℃时烧结的样品密度最低，但抗弯强度却高于1 750 ℃和1 800 ℃下烧结的样品，这说明烧结温度为1 900 ℃时，虽有大量β-Si3N4因高温分解导致密度下降，但残留的β-Si3N4晶粒仍能提供一定的骨架支撑，部分抵消了孔隙率升高带来的性能损失。该结果也表明，β-Si3N4的微观结构会对材料力学性能产生调控作用，而孔隙率始终是影响多孔陶瓷力学性能的核心因素。

3 结 论

采用常压烧结在不同温度下制备了Si3N4/SiC复合陶瓷，Y2O3对Si3N4烧结收缩和晶型转变的促进作用需要较高的温度，低温时Si3N4的烧结驱动力不足，无法发生晶型转变，导致Si3N4直接发生分解。1 850 ℃下烧结的样品具有最低的孔隙率和最高的抗弯强度，该温度能够促进Si3N4转变为β-Si3N4，为烧结过程提供足够的驱动力，促进骨架致密化，同时β-Si3N4的交织结构对力学性能起到了协同增强作用。继续升高烧结温度会导致Si3N4分解，使样品密度下降、孔隙率升高，进而造成抗弯强度回落。但此时残留的β-Si3N4仍能提供一定的骨架支撑，因此其抗弯强度仍高于低温未充分烧结的样品。